Controllo del comportamento di commutazione resistiva nella soluzione SiO2 elaborata

Rapporti scientifici volume 12, numero articolo: 8405 (2022) Citare questo articolo

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Il comportamento di commutazione resistiva del dispositivo SiOx trattato con la soluzione è stato studiato inserendo nanoparticelle di TiO2 (NP). Rispetto al dispositivo SiOx originario, il dispositivo SiOx (SiOx@TiO2 NPs) inserito in TiO2 NP raggiunge caratteristiche di commutazione eccezionali, ovvero un rapporto SET/RESET più elevato, tensioni operative inferiori, migliore variabilità da ciclo a ciclo, velocità di commutazione più rapida e stati di RESET multipli. Il calcolo della teoria del funzionale della densità (DFT) e la simulazione dell'interruttore automatico (CB) sono stati utilizzati per dettagliare l'origine delle eccezionali caratteristiche di commutazione delle NP SiOx@TiO2. Il miglioramento nella commutazione resistiva si basa principalmente sulla differenza nella formazione/rottura del percorso conduttivo nei dispositivi SiO2 e SiO2@TiO2 NPs. In particolare, la riduzione della resistenza e la minore tensione di commutazione delle NP di TiO2 controllano la formazione e la rottura del percorso conduttivo per ottenere una commutazione più brusca tra SET/RESET con un rapporto on/off più elevato. Questo metodo di calcolo combinato DFT e CB offre un approccio promettente per applicazioni di memoria non volatile ad alte prestazioni.

La ricerca in corso sulla memoria resistiva ad accesso casuale (ReRAM) ha consentito prestazioni eccezionali che includono non volatilità, velocità di commutazione elevata e basso consumo energetico1,2,3,4,5,6,7. Recentemente, ReRAM ha suscitato molto interesse come candidato promettente per la memoria non volatile di prossima generazione e mostra idoneità per applicazioni come l'elettronica neuromorfica8,9,10,11. Le caratteristiche di commutazione della resistenza binaria di ossido metallico sono state ampiamente studiate per uno strato attivo, inclusi TiO2, Ta2O5, ZnO, SiO2 e HfO2, grazie alle loro composizioni semplici con stechiometria regolabile2,12,13,14,15. Tra questi, il dispositivo con forma amorfa di SiOx, costruito come uno strato attivo inserito tra gli elettrodi, mostra un notevole comportamento di commutazione resistiva e trasparenza16,17,18,19. È noto che SiOx ha una variabilità relativamente bassa e un'eccezionale stabilità, le cui proprietà portano a una finestra ad alta resistenza per un margine di lettura sufficiente tra lo stato di alta resistenza (HRS) e lo stato di bassa resistenza (LRS)11,20,21. Nel frattempo, i dispositivi di commutazione resistiva basati su SiOx hanno raggiunto caratteristiche di commutazione e affidabilità superiori utilizzando diverse architetture di dispositivi che includono SiOx strutturato a nanopilastri fabbricato con litografia a nanosfera, parete laterale esposta incisa nello strato di SiO2 e strutture di memoria nanoporose basate su SiOx14,22. ,23. Inoltre, la modulazione delle proprietà di commutazione resistiva è ottenuta mediante combinazione con uno strato aggiuntivo o inserimento di strutture nella matrice a base di SiOx16,24,25,26. Come noto, la maggior parte degli sforzi di ricerca si basano principalmente su aziende che fabbricano utilizzando la deposizione di strati atomici (ALD), la deposizione chimica in fase vapore potenziata dal plasma (PECVD), l'evaporazione con fascio di elettroni e lo sputtering di magnetron, che necessitano di tecniche del vuoto complicate e costose21, 27,28,29. Tra i vari metodi di preparazione in sostituzione delle tecniche del vuoto, il processo in soluzione ha mostrato superiorità nel suo processo facile, rapporto costo-efficacia, applicabilità a vari substrati e adattabilità alla combinazione con diverse composizioni o strutture30,31. Inoltre, è facile inserire le nanostrutture nella matrice di ossido durante il processo di sintesi e si prevede che questo semplice metodo controlli le caratteristiche delle prestazioni di commutazione.

Qui, dimostriamo un metodo semplice che utilizza l'inserimento di nanoparticelle di TiO2 (NP) per migliorare le caratteristiche di commutazione resistiva in termini di prestazioni di commutazione resistiva multilivello della ReRAM basata su SiOx elaborata in soluzione. NP TiO2 inserite SiOx (indicato come SiOx@TiO2 NP) mostra caratteristiche di commutazione resistiva superiori che includono il rapporto più elevato di stati SET/RESET, tensioni SET/RESET inferiori e stato RESET controllabile in tensione applicando tensione esterna, rispetto al SiOx originario. Inoltre, viene discusso il comportamento di commutazione resistiva attraverso l'analisi della struttura elettronica, nonché la simulazione dell'interruttore e il calcolo teorico. Si prevede che queste sfide forniranno un grande contributo allo sviluppo dei dispositivi elettronici di prossima generazione.

2)37. The oxygen vacancies in the SiOx matrix serve as an electron trap, and form the conductive filament. Thus, the migration of oxygen vacancies is an important role in the deviation of slopes. In the high-voltage region, all traps are filled with electrons, and excessive electrons flow through the conduction band of SiOx (achievement of the SET process). The I–V curve of the LRS shows a linear Ohmic behavior with a slope of 1.07. Likewise, the RESET process is also in good agreement with the trap-controlled SCLC mechanism in HRS. In the SiOx@TiO2 NPs, the resistive switching mechanism is similar to that of the SiOx device, as shown in Fig. 4b. The electrons are transported according to traps, such as oxygen vacancies, into the SiOx matrix, as well as TiO2 NPs, and with the application of high voltage, then flow into the conduction band of SiOx and TiO2. This behavior is associated with the bulk-controlled mechanism, such as the conductive filament model based on oxygen vacancy. As a result, the resistive switching mechanism of the SiOx and SiOx@TiO2 NPs devices based on the conductive path can be dominated by valence change memory. The traps are a key factor to form the conductive paths into oxide matrix./p> − 1.7 V), almost all CBs abruptly transform to Rlow,S, and the device achieves the SET process, as shown in #3 of Fig. 6b. In contrast, when the positive voltage is swept to the RESET voltage, Rhigh,S is continuously increased, then the CB network finally reaches the RESET process (according to the blue arrows in sequence from #3 to #5 in Fig. 6b). This cycle of SET/RESET is reversibly obtained on sweeping the voltage. Likewise, the experimental I–V curve of the SiOx@TiO2 NPs device agrees well with the simulated result, as shown in Fig. 6c. In Fig. 6 d, the maps of CB network are composed with four values of CBs of Rlow,S, Rhigh,S, Rlow,T, and Rhigh,T, which indicate SiO2-x, SiO2, TiO2-x, and TiO2, respectively. Initially, almost all CBs with Rhigh,S and Rlow,S are randomly allocated in places. Based on the XPS analysis, the ratio of oxygen deficient Rlow,S is equalized to that of the SiOx device. The Rhigh,T and Rlow,T of TiO2 NPs are also randomly distributed with the proportion of about 5%, to mimic the TiO2 NPs inserted SiOx matrix. Similarly, the initial ratio of Rhigh,S:Rlow,S and Rhigh,T:Rlow,T is established to be about 6:4, respectively, as shown in Fig. 6d. On increasing the negative voltage, the CBs related to TiO2 NPs are more rapidly transited from Rhigh,T to Rlow,T than those of SiO2 under the applied voltage. And, when further voltage is applied to the SiOx@TiO2 NPs device, the CBs related to SiOx are also changed from Rhigh,S to Rlow,S, and the SET process is achieved according to the red arrows (in sequence from #1 to #3) in Fig. 6d. This is related to the TiO2 NPs assisting the construction of the conductive path in SiOx@TiO2 NPs, and causes lower SET voltages than that of the pristine SiOx device. Under the positive voltage sweeps, the CBs of TiO2 NPs are rapidly changed from Rlow,T to Rhigh,T, while the CBs of SiOx are slightly transited. Also, the first-RESET process can be achieved in sequence from #3 to #4, as shown in Fig. 6d. On further increasing the positive voltage, the Rhigh,S is increased, then the RS gradually reaches second-HRS (in sequence from #4 to #6 in Fig. 6d). The 2-step RESET processes can be obtained by controlling the RESET voltages./p>